炎炎夏日，智能手机、平板电脑等电子设备常因“过热”而产生性能、安全问题。如何设计出散热更好的电子产品，材料是关键。
而其中的一个关键环节是：精确地预测材料的热性能。
材料中运输热量的主要载流子是声子，声子在界面处的运输散射机制决定了材料的导热性能。因此，精确地对声子散射关系进行建模，成为材料热性能预测的关键。
如今，一种新型人工智能（AI）方法大大加快了材料热性能的预测速度，相较传统机器学习模型提升数百倍至千倍。
近日，来自麻省理工学院（MIT）的研究团队及其合作者在这一领域取得了重要突破，他们设计了一种名为“虚拟节点图神经网络”（Virtual Node Graph Neural Network，VGNN）的新型机器学习模型，只需在一台个人电脑上，VGNN 只需几秒钟即可完成几千种材料的声子色散关系计算。
相关研究论文以“Virtual node graph neural network for full phonon prediction”为题，已发表在科学期刊 Nature Computational Science 上。
研究发现，VGNN 不仅在声子预测上取得了成功，在预测电子能带结构、光学吸收峰和磁性等其他复杂材料性质方面也表现出一定的潜力。
预测速度提升百倍、千倍
据估计，全球产生的能源中约有 70% 最终都变成了废热。
如果科学家能够更好地预测热量如何通过半导体和绝缘体，他们就能设计出更高效的发电系统。然而，材料的热性能建模起来却极其困难。
材料的热性能受材料的微观结构、原子排列和化学键合等多种复杂因素的影响，其热性能具有高度的非线性和多尺度特征。
材料热特性能预测主要取决于对声子散射关系的测量，传统的实验测量和理论计算方法对实验设备和操作要求高、耗时长、成本高，难以满足快速预测和大规模筛选的需求。
利用机器学习进行材料性能预测时，受实验测量、计算建模等因素影响，声子散射关系的测量和建模过程异常复杂，目前还难以准确预测。
在这项工作中，VGNN 通过引入虚拟节点可以处理可变甚至任意维度的输出特性，从而实现直接从复杂材料中的原子结构中计算区域中心声子能量和全声子带结构，并在更大的结构设计空间中实现声子属性优化。
图｜VGNN 方法作为增强图神经网络通用方法的概况具体而言，研究团队提出了三种不同的虚拟节点增强方案，分别是向量虚拟节点（VVN）、矩阵虚拟节点（MVN）和动量相关矩阵虚拟节点（k-MVN）。
VVN 方案直接从虚拟节点获取声子频谱，但信息传递上存在瓶颈；MVN 方案通过构建虚拟动力矩阵预测声子能量，可以鲁棒地预测复杂材料热性能；k-MVN 方案利用单元格平移生成动量依赖性，获得完整的声子带结构。
结果显示，这些方法均成功地预测了复杂材料中的声子散射关系。
为了测试 VGNN 模型的性能，研究团队设计了一系列实验，使用 8 个 GPU 在不到 5 小时内生成了 14.6 万多个预测结果，涉及到单个晶胞中多达 400 个原子的材料。
当前，MLIP 是机器学习领域进行声子预测的主要方法，因此研究人员在实验中对比了 VGNN 与 MLIP 在准确性和效率方面的表现。
图｜VGNN 和 MLIP 的计算时间运行时间比较实验结果显示，VGNN 系统性地将预测声子扩散关系的速度提升了数百倍至千倍。研究人员表示，VGNN 运用直接推断动力学矩阵元素的独特方法，绕过了 MLIP 计算过程中采用的计算力、原子间势的二阶导数和傅里叶变换等步骤，显著提升了预测效率。
此外，VGNN 模型不仅在复杂材料性能预测的精度上超过了传统的 GNN 方法，还显著提升了计算效率，三种模型在预测热容量方面都表现出强劲的性能，并且 k-MVN 模型误差最小。
研究团队还指出，通过采用基于物理模型的虚拟节点添加方案，模型在处理复杂材料时的外推能力得到了显著提升。
图｜k-MVN 预测全声子带结构MVN 和 k-MVN 方案在具有数百个原子单位胞的复杂材料中表现出了出色的泛化能力，这也表明在设计虚拟节点添加方案时，仔细考虑问题的物理学基础可以增强模型的外推能力。
研究显示，尽管一般声子带结构较为复杂，但 k-MVN 模型仍能预测声子带的位置和形状，如不同光学分支之间的间隙。
研究团队还使用虚拟节点 GNN 计算了高熵合金的声子性质，并为十多万种材料建立了声子散射数据库。这一突破不仅显著提高了声子预测的效率和准确性，还为未来的材料设计和优化提供了强大的工具。
不足与展望
尽管 VGNN 模型在材料热性能预测方面展现出了巨大的潜力，但研究团队也表示，在预测电子能带结构时，k-MVN 模型还难以捕捉长程相互作用的影响。
为解决这些问题，研究团队计划通过优化虚拟节点的设计和增加训练数据集的多样性来进一步提升模型性能。
未来，VGNN 方法有望应用于更广泛的材料预测领域，包括合金、界面和非晶态固体材料的优化设计。而且，这一技术不仅有助于加速新材料的发现和应用，还将推动能源转换、热能存储和超导材料等高科技领域的发展。
参考链接：
https://www.nature.com/articles/s43588-024-00661-0
https://www.nature.com/articles/s43588-024-00665-w
