二氧化碳捕捉新材料：MOFs/SiO2杂化材料对燃烧后CO2的捕捉_

向大气层中排放温室气体导致的温室效应对人类和自然环境所产生的负面影响和危害已经引起世界各国政府的广泛关注。CO2是最主要的温室气体，虽然可以通过使用非碳质能源来减少CO2排放，但与化石燃料的储量和可利用性相比，生物质能、太阳能及风能等可再生能源的成本太高。此外，从技术上改变能源系统的组成还存在一定难度。因此，在未来的一段时间内，全球能量来源仍主要以化石燃料为主。考虑到这一现状，CO2的捕捉与封存技术（CCS）将是稳定大气中二氧化碳浓度的减缓行动中的最主要方案，该项技术中最为重要的便是对二氧化碳的分离。目前最常见的分离方法有：吸收法、吸附法、膜分离法、低温蒸馏法、气体水合法、化学循环法以及几种技术的组合方法。近年来，金属有机骨架材料（MOFs）在气体吸附分离领域获得了巨大的成功，虽然其对CO2的吸附分离受温度的影响较大，但是其多孔结构和金属位点对CO2的物理吸附都使得MOFs在二氧化碳的吸附分离领域具有极大的应用前景。

图1. 新型MOF / SiO2杂化材料的透射电镜图

（图片来源：Chem. Sci.,2018, Advance Article）

近日，美国三角研究园的Mustapha Soukri博士制备出了一种基于多胺的MOF/SiO2杂化材料，并探究了该材料的多种性质对CO2吸附性能的影响。作者发现通过适当掺杂(Zn)ZIF-8，MOF/SiO2杂化材料表现出了惊人的二氧化碳吸附能力及吸附稳定性，同时该材料具备大规模生产的能力，因此具有极大的应用前景。该结果以“Flying MOFs polyamine-containing ﬂuidized MOFSiO2hybrid materials for CO2capture from postcombustion ﬂue gas”为题发表于《Chemical Science》（DOI: 10.1039/c7sc05372j）。

图2. MOF/SiO2杂化材料对CO2的吸附性能研究

（图片来源：Chem. Sci.,2018, Advance Article）

作者首先以化学稳定性及热稳定性较好的(Cr)MIL-101(SO3H)为原料制备了MOF/SiO2杂化材料，并以TEM图、比表面积及CO2吸附性能等为标准对其制备工艺条件进行了优化，结果显示两种材料的杂化并没有对他们各自的物理化学性质产生较大影响。之后作者通过不同的负载方式将多胺掺杂进了MOF/SiO2杂化材料，并利用同样的方法对他们的性质进行了研究。首先是固定法掺杂多胺，结果表明MOF/SiO2杂化材料比单纯的MOF材料具有更高的掺杂率。并且相比于传统的溶液吸收法，将多胺负载于MOF材料中可以提高多胺吸收二氧化碳的效率。除了将多胺固定在MOF材料上外，作者还通过杂化材料孔隙对多胺的限制作用将多胺掺杂进其中，这种方式获得的材料比固定法制备的材料具有更高的多胺掺杂率和更高的二氧化碳吸附量。

图3. 杂化材料的吸附-再生曲线及循环吸附能力

（图片来源：Chem. Sci.,2018, Advance Article）

除了使用(Cr)MIL-101(SO3H)作为MOF材料外，作者还将这种方法扩展到其它的MOF材料以研究MOF的组成及负载量对杂化材料性能的影响。结果表明，羧酸相比于咪唑会中和更多的胺，因此咪唑型MOF材料具有更好的稳定性。而通过均衡二氧化碳的吸附量、循环利用、热稳定性等因素，作者表示(Zn)ZIF-8/SiO2最适合进行大规模应用。

全文作者：Ignacio Luz Mustapha Soukri and Marty Laila

原文链接：http://www.chembeango.com/news/art?id=19151

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